Por el concejo pasaron celtas y romanos. Si bien las evidencias históricas comienzan a abundar a partir de la Edad Media acentuándose la presencia monacal en el territorio.
Será un edificio histórico relevante de la época el castillo de Gauzón donde gozó de fama una falconería real a cargo de la comunidad religiosa de Santa María de Raices, que criaba cada año magníficas piezas de cetrería que los patronos del convento regalaban a sus reyes y príncipes asturianos. En dicho castillo fue recubierta de oro y piedras preciosas la Cruz de la Victoria, símbolo de Asturias.
En la Alta Edad Media la vida económica del concejo de Castrillón gira en torno a la actividad salinera que abastece durante los siglos X y XI a las pesquerías del sector y responde a las demandas de consumo local de los centros de población más importantes de la época.
Otro hecho histórico relevante para el concejo de Castrillón es el paso del Camino de Santiago por el mismo lo cual supone la existencia de distintas ventas, postas e Iglesias vinculadas al mismo.
El despegue económico del concejo viene ligado a la implantación de la primera gran industria de la comarca de Avilés en Arnao (Real Compañía Asturiana de Minas) que va a transformar el espacio urbano e industrial tanto de Arnao como de Salinas. Se construyen diversas infraestructuras como el ferrocarril que une Arnao con San Juan de Nieva, la primera locomotora de vapor (1880) bautizada como Eleonore (hoy Oficina de Turismo), posteriormente el tranvía.
Como anécdota señalar que la Reina Isabel II visita la mina de carbón de Arnao en agosto de 1858. En 1877 será visitada por Alfonso XII.
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